ࡱ> IKFGH5@bjbj22XX$Yb       $(((P()PT2:*:*(b*b*b*-.$7.&M(M(M(MMuMPS$VRXSQ A:1-^-A:A:S  b*b* TGGGA: b* b*&MGA:&MG8GGr6IT  Ib*.* LP( CIIT T0PTIYFYI2 d |    Y I,K.)1 G534hK.K.K.SS(yG( 13 Congresso Brasileiro de Catlise 3 Congresso de Catlise do Mercosul Caracterizao e Propriedades Catalticas de MoO3/V2O5/Nb2O5 na Reao de Decomposio do Isopropanol Jos B. de Paiva Jr1, Gilberto G. Cortez1,*, Waldinei R. Monteiro2, Marisa A. Zacharias2 e Jos A. J. Rodrigues2 1 Departamento de Engenharia Qumica, Faculdade de Engenharia Qumica de Lorena, Campus I, Rod. Itajub/Lorena, Km 74,5 - CEP 12600-000, Lorena, SP, Brasil, cortez@dequi.faenquil.br 2 Laboratrio Associado de Combusto e Propulso, Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais, Rod. Presidente Dutra, Km 40 - CEP 12630-000, Cachoeira Paulista, SP, Brasil, jajr@lcp.inpe.br Resumo-Abstract A influncia do xido de molibdnio atuando como promotor sobre o sistema V2O5/Nb2O5 foi investigado. Uma srie de catalisadores de MoO3/V2O5/Nb2O5 com diferentes quantidades de MoO3 (de 1 a 3% p/p) e com contedo de V2O5 (21% p/p) fixo foram preparados por impregnao do suporte com uma soluo aquosa de metavanadato de amnio e molibdato de amnio. Os catalisadores foram caracterizados por anlise qumica (espectroscopia de absoro atmica), volumetria de nitrognio (rea especfica BET e volume de poros), reduo a temperatura programada (RTP), difratometria de raios-X (DRX) e avaliao na reao de decomposio do isopropanol. As propriedades cido-base dos catalisadores foram avaliadas a partir da seletividade do catalisador durante a reao de decomposio do isopropanol. Os resultados de difrao de raios-X observou a presena da fase (-(Nb,V)2O5 proveniente da adio de V2O5 sobre Nb2O5. A partir dos resultados de reduo a temperatura programada, observou-se que a redutibilidade do vandio foi influenciada pela adio de molibdnio at uma concentrao de 3% (p/p) de MoO3. Os testes de atividade cataltica, na reao de decomposio do isopropanol, revelaram que o xido de molibdnio, em teores mais elevados, afeta as propriedades cido-base do catalisador de V2O5/Nb2O5, promovendo uma diminuio na formao de propileno (stios cidos) e acetona (stios bsicos). The influence of molybdenum oxide acting as promoter on the system V2O5/Nb2O5 was investigated. A series of MoO3/V2O5/Nb2O5 catalysts with different amounts of MoO3 (from 1 to 3 wt%) and with fixed V2O5 (21 wt%) content were prepared by impregnation of support by an aqueous solution of ammonium metavanadate and ammonium molybdate. The catalysts were characterized by chemical analysis (atomic absorption spectroscopy), nitrogen volumetry (BET surface area and pore volume), temperature-programmed reduction (TPR), X-ray diffractometry (XRD) and tested in the isopropanol decomposition reaction. The properties acid-basic of the catalyst were investigated by the selectivity during the isopropanol decomposition reaction. The X-ray diffraction results showed the presence of the (-(Nb,V)2O5 phase since was added the V2O5 on Nb2O5. The results of temperature programmed showed that the reducibility of vanadium was affected with the addition of molybdenum up to a loading of 3 wt% MoO3. The results of catalytic activity for the isopropanol decomposition revealed that the molybdenum oxide, at high loadings, affects the properties acid-base of the V2O5/Nb2O5 catalyst, providing a decrease in the propylene formation (acid sites) and acetone (basic sites). Introduo Catalisadores de vandio suportado vm sendo utilizados em um grande nmero de reaes de oxidao seletiva (1-4). As propriedades catalticas do xido de vandio so fortemente influenciadas por diversas variveis, tais como o mtodo de preparao, natureza do suporte e tipo de promotor. O molibdnio tem sido utilizado como promotor em catalisadores de V2O5 suportado (5). Alguns autores tm mostrado que a adio de molibdnio melhora a atividade e seletividade de catalisadores contendo V2O5 em reaes de oxidao de hidrocarbonetos (6). Dejoz et al. (7) estudaram a influncia do molibdnio em catalisadores V-Mg-O dopado por Mo durante a desidrogenao oxidativa de n-butano. Lietti et al. (8) mostraram que os catalisadores V2O5-MoO3/TiO2 podem ser usados na reduo cataltica seletiva (SCR) de NOX. O emprego de Nb2O5 como suporte em catalisadores que contenham vandio pode representar uma alternativa sinergtica, uma vez que os dois elementos alm de pertencerem ao mesmo grupo da tabela peridica, apresentam vrias propriedades qumicas semelhantes (9). As aplicaes catalticas do xido de nibio como suporte, promotor ou um slido com propriedades cidas, tm sido reportadas nos ltimos anos (10,11). A decomposio do isopropanol tem sido utilizada como um valioso teste cataltico para analisar o carter cido-bsico e redox de catalisadores heterogneos (12-14). Diferentes mecanismos foram reportados na literatura para explicar o papel dos stios cidos e bsicos na reao de decomposio do isopropanol, a qual fornece como principais produtos o propeno, acetona e ter di-isoproplico. De maneira geral, aceito que stios cidos so responsveis pela atividade desidratante que resulta no propeno. Porm, a atividade desidrogenante responsvel pela formao de acetona, requer stios bsicos. No presente estudo foram preparados e caracterizados catalisadores MoO3/V2O5/Nb2O5 com diferentes concentraes de MoO3. A atividade cataltica foi avaliada na reao de decomposio do isopropanol. Experimental Preparao dos catalisadores. Para este estudo, utilizou-se um precursor hidratado de xido de nibio obtido a partir do HY-340 (CBMM), submetendo-o a um tratamento trmico a 500oC por 6h. Na preparao do catalisador V2O2/Nb2O5, utilizou-se uma soluo aquosa de NH4VO3 (Merck) aquecida a 60C. A concentrao de vandio foi fixada em 21% em massa de V2O5. Aps a etapa de impregnao, o xido foi seco a 110C por 24h e novamente calcinado a 500oC por 4h. Em seguida foi adicionado o molibdnio sobre V2O2/Nb2O5 , utilizando-se uma soluo aquosa de um sal de amnio (NH4)6Mo7O24.4H2O, Mallinckrodt) como fonte do referido metal. A concentrao desejada de MoO3 no catalisador foi de 1 e 3% em massa. As impregnaes foram realizadas em roto-evaporador temperatura de 700C sob vcuo. O slido final foi submetido a um novo tratado trmico a 500C por 4h. Anlise qumica. Os teores de V e Mo nas amostras foram determinados por espectrometria de absoro atmica com atomizao por chama em um equipamento Perkin Elmer, modelo Analyst, controlado por um software AA Winlab. As amostras foram digeridas previamente com uma mistura cida de HNO3 e HF. As diluies das amostras foram realizadas em funo da linearidade da anlise a cada comprimento de onda. Volumetria de N2 (rea especfica e volume de poros). As reas especficas (mtodo BET) e os volume de poros dos suportes e catalisadores foram determinadas por adsoro de N2 a 196oC. As amostras foram previamente tratadas in situ sob aquecimento e vcuo a 2000C, por 2h. As medidas de adsoro e de dessoro de N2 foram realizadas em um equipamento da marca Quantachrome, modelo NOVA 1000. Difratrometria de raios-X (DRX). As anlises de difrao de raios-X foram realizadas em um equipamento da marca SEISERT, modelo Isodebyeflex 1001, com radiao CuK( (( = 1,54178). O tubo de raios-X foi operado a 40kV e 30 mA. Os difratogramas de raios-X foram obtidos aplicando-se para 2( um passo de 0,05o , no intervalo de 10 a 70o. Reduo temperatura programada (RTP). Para a determinao do perfil de reduo e das espcies redutveis presentes no catalisador, as amostras (25 mg) foram submetidas a secagem, sob fluxo de He a 2000C, durante 1h. Em seguida, os catalisadores foram reduzidos a uma taxa de 100C.min-1, desde 300C at 10000C, sob fluxo (30ml.min-1) de uma mistura redutora contendo 10%H2/N2(V/V). Esta anlise foi realizada em um equipamento equipado com detector de condutividade trmica (TCD), marca Quantachrome, modelo Chembet-3000. Decomposio de isopropanol. Os catalisadores foram avaliados na reao de decomposio do isopropanol, empregando-se um reator de leito fixo (quartzo) com fluxo contnuo dos reagentes sob presso atmosfrica. O isopropanol foi injetado na tubulao de alimentao de gases afluentes do reator com auxlio de uma bomba Thermo Separation Products, modelo Spectra P100, na vazo de 0,05cm3.min-1 e diludo em uma mistura de He e O2 (razo molar de 3:1), esta na vazo de 74cm3.min-1. Os gases efluentes do reator foram analisados por um cromatgrafo (Varian 3350), equipado com um detector de condutividade trmica (DCT). A reao foi avaliada entre 200C e 300C, utilizando-se uma massa de catalisador de 100 mg e um fator tempo de residncia (W/FA0) igual a 2,4 g.h/molIsop. A converso do isopropanol foi calculada a partir do balano da quantidade de carbono, assumindo como sendo constante o balano de carbono presente na sada do reator e no fluxo de alimentao de isopropanol. Resultados e discusso Os teores de vandio e molibdnio, determinados por espectrometria de absoro atmica (AA), as reas especficas BET e volumes de poros das amostras so apresentados na Tabela 1. Conforme se pode observar, os teores reais de V e Mo esto prximos aos valores esperados. A presena de vandio sobre o nibio diminui significamente a rea especfica e o volume de poros do catalisador, sendo este efeito ampliado ao se adicionar o molibdnio sobre V/Nb. Este efeito est relacionado ao bloqueio dos poros do nibio pela alta concentrao do V2O5 (21% p/p) e tambm pelo MoO3 (1 a 3% p/p). Tabela 1: Teores de V e Mo obtidos por AA, reas especficas (SgBET) e volumes de poros (Vp) das amostras. Amostras%V2O5 (p/p)%MoO3 (p/p)SgBET (m2.g-1)Vp (cm3.g-1)Nb2O5001120,0821V/Nb24,20390,041Mo/21V/Nb21,01,2170,023Mo/21V/Nb19,22,96- A Figura 1 apresenta os difratogramas de raios-X do V2O5 mssico, do suporte Nb2O5 e dos catalisadores Mo/V/Nb calcinados a 5000C. O perfil de DRX do V2O5 mssico representado pela Figura 1-a, onde os picos mais intensos correspondem a 2( iguais a 20,3o (100%), 26,1o (90%) e 30,95o (85%). A Figura 1-b apresenta o perfil de DRX do Nb2O5, sendo que o pico mais intenso em 2( = 23,140 caracterstico da fase TT ou T do xido de nibio. O difratograma do material, aps a adio de V2O5 sobre Nb2O5 (Figura 1-c), apresenta a formao de uma fase (-(Nb,V)2O5 evidenciada pelos picos de DRX em 2( iguais a 23,670, 24,970 e 26,190. Um pico mais intenso situado em 2( = 22,330 , assim como outros menos intensos, so caractersticos do V2O5 disperso sobre o suporte. A ausncia de picos da fase cristalina de MoO3 nas concentraes de 1 e 3% (p/p) sobre V2O5/Nb2O5, representado respectivamente pelas Figuras 1-d e 1-e, indica que o xido de molibdnio est presente num estado amorfo, ou altamente disperso sobre o V2O5/Nb2O5. Em estudos anteriores, Ko e Weissman (15) constataram que as formas das fases TT e T do Nb2O5, quando calcinadas a 500C, apresentam um perfil de difrao de raios-X similares. Outros autores (16) identificaram as fases T e TT do Nb2O5 cristalino com diferentes intensidades de espaamento em d = 3,94 (2( = 22,60) e d = 3,14 (2( = 28,420). A intensidade da fase (-(Nb,V)2O5 , identificada em 2( iguais a 23,60 e 250, aumenta com a adio de 1% (p/p) de MoO3 e diminui com o aumento da concentrao de MoO3 (2 a 4% p/p) sobre V2O5/Nb2O5. Neste estudo, este comportamento foi confirmado. Em trabalhos mais recentes, Chary et al. (17) identificaram a fase (-(Nb,V)2O5 em 2( iguais a 22,50 (100%) e 28,50 (90%) para amostras contendo de 10 a 12% (p/p) de V2O5 sobre Nb2O5. Watling et al. (18) tambm observaram a presena da fase (-(Nb,V)2O5 para concentraes de 7% (em mol) de vandio sobre nibio em catalisadores preparados pela tcnica de coprecipitao. Os perfis de reduo temperatura programada (RTP) do suporte e catalisadores so apresentados na Figura 2. O perfil de RTP de V2O5 mssico, mostrado na Figura 2-a, apresenta trs regies de reduo com mximos em 6630C, 6960C e 8360C. Bosch et al. (19) obtiveram o mesmo perfil, cujos picos foram atribudos seguinte seqncia de reduo do xido de vandio: 6750C (V2O5 ( V6O13), 7050C (V6O13 ( V2O4) e 7800C (V2O4 ( V2O3). Nas trs etapas de reduo, o vandio (V+5) reduzido s espcies V+4,33, V+4 e V+3, a medida que a temperatura aumenta.  Figura 1. Difratogramas de raios-X: (a) V2O5 (mssico), (b) Nb2O5, (c) 21V/Nb, (d) 1Mo/21V/Nb e (e) 3Mo/21V/Nb. Picos devido as fases (%) V2O5, (() TT ou T de Nb2O5 e (%) (-(Nb,V)2O5. O perfil de reduo do Nb2O5, representado na Figura 2-b, apresenta uma regio de reduo a 781C. A reduo completa do nibio (Nb2O5 ( Nb2O4) ocorre em torno de 1300C (20). O catalisador 21V/Nb, representado pela Figura 2-c, exibe quatro regies de reduo: uma pouco definida em torno de 595C e outras trs situadas em 640C, 680C e 830C, sendo as trs primeiras correspondentes reduo das espcies de vandio e a ltima do nibio. O perfil de reduo do 1Mo/21V/Nb, apresentado na Figura 2-d, constata-se regies de reduo a 608C, 644C, 692C e 850C. A presena do molibdnio em baixas concentraes (1% p/p) sobre V/Nb modifica a redutibilidade do vandio sobre o nibio, acarretando um deslocamento significativo na temperaturas de reduo para valores mais elevados. Para concentrao de molibdnio superior a 1% (p/p), o perfil de reduo do catalisador 3Mo/21V/Nb apresenta temperaturas mximas de reduo a 630C e 858C. A modificao na redutibilidade das espcies de vandio com o suporte atribuda a presena do molibdnio e da fase (-(Nb,V)2O5, as quais promovem um aumento da temperatura mxima de reduo. Outros autores (16) encontraram que a interao das espcies VOX com o Nb2O5 aumenta com a adio de molibdnio, e que a formao da fase (-(Nb,V)2O5 responsvel pelo aumento da temperatura mxima de reduo. Os picos de reduo para o xido de molibdnio j foram estudados (21-22), e nesses estudos foram identificadas espcies reduzidas de Mo+6, Mo+5, Mo+4 e Mo+2, sendo que a regio situada em torno de 630C foi atribuda formao do Mo metlico. No presente trabalho, um pico de reduo a 630C (Figura 2-e) pode ser atribudo ao Mo reduzido sobre V/Nb.  Figura 2. Perfis de RTP: (a) V2O5 (mssico), (b) Nb2O5, (c) 21V/Nb, (d) 1Mo/21V/Nb e (e) 3Mo/21V/Nb. Na Tabela 2 encontram-se os resultados de atividade cataltica na reao de decomposio de isopropanol da srie de catalisadores. A atividade cataltica foi avaliada tomando-se como base a velocidade de formao dos produtos (mol.gcat-1min-1). Observa-se que, temperatura de 230oC, o Nb2O5 seletivo somente a propileno. A adio de vandio sobre o nibio produz propileno e acetona nos trs intervalos de temperatura, sendo crescente com o aumento deste parmetro. A adio de 1% em (p/p) de MoO3 sobre V/Nb aumenta a produo de propileno e diminui a produo de acetona, quando comparado com o catalisador V/Nb. J nos catalisadores contendo 3% (p/p) de MoO3 sobre V/Nb, a produo de propileno e de acetona diminuem. Dados cinticos do catalisador 1MoO3/21V2O5/Nb2O5 em funo da temperatura de reao so apresentados na figura abaixo: Figura 3. Atividade cataltica e seletividade do catalisador 1MoO3/21V2O5/Nb2O5 em funo da temperatura. Isopropanol (%), propileno (() e acetona ((). Tabela 2. Velocidade de formao de propileno e acetona na reao de decomposio do isopropanol sobre o suporte (Nb2O5) e catalisadores a diferentes temperaturas. Velocidade de formao (mol /g.min)CatalisadoresPropilenoAcetona210C220C230C210C220C230CNb2O5008,100021V/Nb38,846,651,514,313,011,11Mo/21V/Nb33,446,955,14,84,74,53Mo/21V/Nb5,535,843,14,03,02,8 Sabe-se que a decomposio do isopropanol pode ocorrer atravs de diferentes mecanismos, os quais dependem das propriedades cidas e bsicas do catalisador (23). A identificao das propriedades cidas e bsicas do catalisador pode determinar o mecanismo reacional mais provvel nesta reao (24). Por outro lado, a reao de decomposio do isopropanol no fornece subsdios para distinguir entre os stios cidos de Lewis e de Brnsted. A presena de espcies redox nos catalisadores pode exercer papel importante na atividade desidratante e desidrogenante na decomposio do isopropanol. Deo et al. identificaram as espcies superficiais de xido de vandio sobre diferentes xidos metlicos (25). As espcies VO4 sobre o suporte so detectadas a baixas concentraes de xido de vandio, e ainda espcies polimricas do tipo V-O-V ocorrem com o aumento da concentrao (26). Em concentraes mais elevadas, observa-se a formao de cristais tridimensionais de V2O5 em coordenao octadrica (27). Neste trabalho foi empregada elevada concentrao de vandio sobre Nb2O5 , e por DRX foi possvel identificar apenas a fase cristalina V2O5. As propriedades cidas do Nb, V e Mo tm sido reportados na literatura. Jehng et al. (28) estudaram a acidez do Nb2O5 mssico e suportado por Raman e IR com piridina adsorvida. A partir dos espectros Raman os autores concluram que as espcies octadricas (NbO6) correspondem aos stios cidos de Lewis, apresentando bandas situadas entre 850cm-1 e 1000cm-1. Outros stios correspondentes s espcies NbO7 e NbO8 esto associados a stios cidos de Brnsted, cujas bandas esto situadas na regio de 500 a 700cm-1. Busca et al. (29) encontram acidez de Lewis e Brnsted sobre V2O5. O aumento de espcies de xido de vandio sobre xidos metlicos suportados promove um aumento na acidez de Brnsted e uma diminuio na acidez de Lewis (30). A diminuio na acidez de Lewis parece estar associada com a coordenao das espcies VOX sobre o suporte, e o aumento na acidez de Brnsted aos grupos V-OH das espcies VOH4-2 e V2O7H2-2 sobre o suporte (31). Alguns autores (32), em estudos com TPD de NH3 adsorvida sobre Mo/(-Al2O3, observaram que a adio de Mo sobre (-Al2O3 aumenta o nmero de stios cidos que interagem com NH3. Desta forma, a fora cida apresenta uma diminuio importante com o aumento da concentrao de molibdnio, e novos stios com foras cidas fracas e moderadas so ento gerados. Em trabalhos anteriores, Aramendia et al. (33) concluram que a atividade desidratante na reao de decomposio do isopropanol sobre MgO est relacionada com a acidez de Brnsted. Resultados similares foram encontrados por Martin et al. (34) nos catalisadores MoO3/TiO2. Assim, neste trabalho, pode-se deduzir que a formao de propeno sobre os catalisadores Mo/V/Nb se deve a presena de stios cidos com foras fracas e moderadas (stios cidos de Brnsted), gerados na superfcie do catalisador pela presena de Mo. A formao de acetona se deve a presena de stios bsicos relacionados ao oxignio superficial das espcies VOX e MOX no xido de nibio. Concluses A adio de vandio ao suporte Nb2O5 e de Mo sobre o sistema V/Nb diminui, significativamente, a rea especfica e o volume de poros do xido de nibio, sendo este efeito mais pronunciado quando o teor de MoO3 assume valores da ordem de 3% (p/p). A partir dos resultados de difrao de raios-X, verificou-se que a adio do vandio sobre o xido de nibio promove a formao da fase (-(Nb,V)2O5 , e a adio de Mo sobre o sistema V/Nb, altera as intensidades dos picos desta fase cristalina. A adio de Mo, a baixas concentraes, modifica a redutibilidade do vandio sobre o nibio, elevando sua temperatura mxima de reduo. A presena de 3% em massa de MoO3 sobre o sistema V/Nb afetou a redutibilidade das espcies VOX no catalisador. Os resultados de atividade cataltica indicaram, no catalisador com baixa concentrao de Mo, uma maior seletividade a propileno, fato este relacionado presena de stios cidos de Brnsted no catalisador com baixa concentrao de Mo. Este efeito se deve diminuio de stios cidos fortes (Lewis) e o aumento de stios cidos fracos e moderados (Brnsted) pela adio de Mo. Agradecimentos Ao Laboratrio Associado de Combusto e Propulso (LCP) do Instituto Nacional de Pesquisas Espaciais (INPE/Cachoeira Paulista) pelo uso de sua infra-estrutura na preparao e caracterizao dos catalisadores, e, tambm, aos professores da FAENQUIL Dr. Paulo Suzuki e Dr. Helcio Jos Izario Filho, pelas anlises de DRX e Absoro Atmica, respectivamente. Referncias Bibliogrficas I.E. Wachs; R.Y. Saleh; S.S. Chan; C.C. Cherich Appl. Catal. 1982, 77, 309. T. Blasco; J.M.L. Nieto Appl. Catal. A: Gen. 1997, 157, 117. T. 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PAGE 2 PAGE 1 Anais do 13o Congresso Brasileiro de Catlise/ 3 Mercocat <>?EFGHITUͻଚh|>mHsHh|>#hR6>*CJH*OJQJmHsHhR6CJOJQJmHsH"jhR0J/CJOJQJU*$hfmt0J/CJOJQJmHnHu*hR0J/CJOJQJjhR0J/CJOJQJUhR :PS & F; 0P/R ?P@P / =!F"F#S$%7 ; 0P/R ?P@P / =!F"F#S$%7 PnTkTOPNG  IHDRZZʆ\10PLTE...PPPmmmXPbKGDH cmPPJCmp0712OmHIDATX_lEj!Y#Ŕ?ĤUlKzf ?iyDE *h -r-jBr%8Җ iXAý|ć͙qfw4`ͷ:~7OĊR\Rcq`cdή>$Ohth B{ԅ,ʧ֨oX˚{=鏋t=,+͖G6+_k=j۴P薿4Ɲm$'qO_\\M~IBZ%ОQHVڵSh;mr";$lb,ZZ-`D;I!a򗰔 |CYR(ΕYznaFFMCW-uF#=EA@qZ#ݕ S5i}W`e~)a*+*%/+振zZHU(t7FXԥNegyȣkmٛ-quR''8]Ҡ|%;\/eWwL:DG%/@'Ƨ;.w3]—JEzMazb#NWq7x941!Zt~9?;;G5!ͯBT+' X#5T 1r ThhT2 :nL+6*I0[wŹkqGgh}>| s C ^@+\w7/ R\IW?ita;'?4&Zmy&VrYl 5Gv񰀏 ̡-]#7cSk^7)όHj k㭳Әn]祾3~_P5-EG=6>Pi'ϳ{9OϚ]W;׮D| -E2lMѭklKP?eڪU8U:.MHũP YQ\9C?|u ;GPr:RZ6>$͍o5SYnRoHɌ05I?ʐFz$znOkBK@?r+d-ksdwg4 :PJwǷU+6XHs+쨚HFN@﬽~VhsǏz{,MǂtElX?@[ߏ(m=XxI`,a>Q#jb^h+kSX&爜:H_{=.P^kH'#8Lϯc5nN Vf \o-}ٵ^sBALۭ$0!+S;qs.vu.}&&= 6r5#Odlkʑ:O ޒk̎J"t}N_f!*MF>t -_Ra^+QnX=e%*V:tݥy>XZt>yfis]C̷_c^ў|NӼm1xä4M!H/Vj3knfbs뷍yDޕ;.c{6#?{Qm7=&kk|`mRt`41l,#D̴kD.wrd7s!JR'?O8'61rnMb[`2L g쥏 -Φf GqqJzӽ'qn)yÇ-;*aub`/QZzzNo'Jqtdr8hpKmj[(oq /Vk  5TU oc,`^ i1; LѾ]g'o!G^N?JDL2R=Y?3`?c>Ѡw݄݊*,ѦCϛHC8s`IF~7($&) X-e{B}uͶs z!MIpT2!QQYİ+a"LB$wELF dj":ekɗG3h]Hmx([G*ެ׭Ƅ:tWZ8zAvds{oZj;ɽj6(NOqFcρe: YʢBΉyW?KK匚B X,9sdzϰ?ɹ="=5Ֆ==9 s5TbdžWWhz9ٔaAr@0;r6yhcE;\2ot8!Ӯ8REA\s\qCwdu,IƿV 6#0){ /;o#dg'طg@OT.㯁M*XN࿕t[y*ΐԿq2y=?4|vllp=9>=0둝#}Ft / $^:Iha'ke~&1 ;!oܝg6rtpr--m˙0,27ϙ{NaB4S7 Y}SZYeѦ0y~neks\G6@G -&6VnZ^UcE<?\bB5onAyb>] S^IQhoT𡞩&uˈ}0-s_O&[2Jex*77RIRSVAGvAinA\ZATx@Tu&qo3>_:>;'zCT BDo[}DEFSԳ"* 4#zֲH= H=ёzTϞݻ=uݞs%F&ޫX>ÍEZb{ 7oscV("P^%ˍEZb-7o"P0"P"Pn, }t-pfJ7iRBy}n, 坻;sVXc*ڍU~wnBW'wn G{~ڜzo:5Gy1G t2Ѝ yn|w>ƍ-yKnsc啛W^;!\pݼ܍ݼgyL7ܼ,Zn^KÍhټ'ϜstOEo y6`3t6]7bٺTĞ,KeStG6YI{V?`Sl2X6FObT6Jb#Ki 9) fOm _`W_`}e[{̞4ke>쪋).gvҷuukwmtSN4uKAl;.}yN3яa6ҙzY_?oޡgu\^hK8¬hr=kҟ%1>egM3ӧжekt!+Jbh}qwo}[u[Yǰu;[uZ{qYpk'bӭEj\l2\moYp2^lg41x #`[L[ybo T^;k*bp58 fppfsss\`!?X̏rǁ|}` #/lS_[<%'vygb=1Gc<+$O9[Ĝbp# Z$p^`ҐcU%A[, eY#AGYjJ d8)`DMxRԆ.!A QBC8`4hS9 D CwAKPZ6=ox38 ,`Sx/Sa0O4]h3 &|(à eh(3ǁ'e{2s{g{6lz{>_bk/i2`jx^ }-d&.kUPCko/s4.[`]exź 3,`b%D,m">h`Ŋj֭UA۪.~0k3fl(>2ofXj&f[Qd)b]3SEW3]53P!jvs(eN`lX8Vﲍb#*Vb)#b;"&"}%sb (Rѕyefd1-5m,˲+)%k*KWZ3/]2R^|xRn7Mh'W2c\b _6ɹ"9ȑӌ9Ñ2*G0C98 3qReon\]FhpFalT-2ψS͍xuU#jh$F+`Ww)S6T-ci UՍ1VUU#[U1fuX*kTEc=EU0v{q8A|IUD.Ͱ IBD1˯ˑ;?3((g>-wQS4k~{~J0wFG{>0U3۪X6]uQs}tgߥ Zfstcu ^nlmN;XCޘλҍсm}=<n*p)܍Mp b/ҍar scir!tceT"g_ |~* wn06M2dl+V c{m9r2edlNƖCƶ52ؖ-&c{mB2dlLƶm><2ydl/%cC"l2dl/"cI6m:t2l2idlS؞'c"c"cBd2IdlϒM$c@6mX2g2Ɛm4(2dl#؞&cFP2dl؞$c cH8[2t2%cC֛'[]zLW8Rt}QzD7:V{zXVjZzdíz`ݧXz\hݭXMb^n5ҫ-l%zUGa>nU_ZqUE_nW kߦmVKBv)].c"]HA`ƶm-lK )U2ؾ'c2dlN$cA̱ލo;q ߷7^{#~bc lc"O7>Ļ<;G {֘ty"w0G;1N51a6xE|^R^"&/k8: ܏r;]\n!1q8LcsO<̓x9O]q/??x,^e1G/TB %܁~hhaX@+, m,tr(V.X *V4 X`] ! 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B 30y(j<$Wh:6W,2Q*y+62R7cT{Co[oݪ$$If!vh5B5 #vB#v :V F4?5B5 / / 44 Ff4$$If!vh5B535#vB#v3#v:V F4?5B535/ 44 Ff4$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F4?5B5575\/ / 44 Ff4$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F?5B5575\/ 44 F$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F?5B5575\44 F$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F?5B5575\44 F$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F?5B5575\44 F$$If!vh5B5575757575\#vB#v#v7#v\:V F?5B5575\/ 44 F2D@D NormalOJQJ_HkHmH sH tHR@R Ttulo 2$$<@&a$56CJOJQJL@L Ttulo 3$$<@&a$ CJOJQJ>A@> Fonte parg. padroXi@X  Tabela normal :V 44 la ,k, Sem lista B*B Ref. de nota de fimH*H&H Ref. de nota de rodapH*J!"J Texto de nota de rodapjO"j TF_References_Section$dV`a$CJOJQJkHTO2T TA_Main_Text$d`a$ OJQJkHJORJ BA_Title d ] 5CJ,RObR BB_Author_Name d] 5CJ`Or` BC_Author_Address dx] 6OJQJkHnOn BI_Email_Address dx] 6OJQJ_HkHmH sH tHNON AI_Receive03 dX] 5CJfOf Absbox8$V@$d %d &d 'd -D]^Va$B*CJpOp BD_Abstract$d$&d a$#5CJOJQJ_HkHmH sH tHdOd TD_Acknowledgments$d`a$ OJQJkHrOr TE_Supporting_Information$d`a$ OJQJkHZOZ VC_Scheme_Title$d8a$CJOJQJkHROR VD_Table_Title d8CJOJQJkHBOB TC_Scheme_08 d>CJ^O^ VA_Figure_Caption $d8a$CJOJQJkH4O4 bar!d$hP-DZO2Z thinbar"d,&d OJQJ_HkHmH sH tHdOd graphicbox&#$&`#$+D./a$CJOJQJkHPOBP FE_Table_Footnote$dV`CJ@OR@ FD_Scheme_Footnote%<Ob< TC_Table_Body&$a$>B@r> Corpo de texto'$a$D+D Texto de nota de fim(TOT VB_Chart_Title)$d8a$ CJOJQJZOAZ FC_Chart_Footnote*$dLxa$ CJOJQJ0U@0 Hyperlink>*B*@V@@ HyperlinkVisitado>*B* B@B Cabealho - !OJQJ4 @4 Rodap . C"8)@8 Nmero de pginaVOV tl_body0$d`a$CJOJQJmH sH uLL Texto de balo1CJOJQJ^JaJ Y=zzzzzz ", 4S;@KTY$O(MOPQ)*"   B  5rs< ""9%:%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%%& & &&&& &%&)&,&1&2&=&B&F&H&J&K&L&.7080:000/777788S;T;;;<<<<<<<<<<<<<<<<<======= ========"='=,=1=6=;=@=A=L=Q=V=[=_=c=g=h=s=w=|=======zAB3HIIIL'N6NOOOP?PPP(QSQQ R`RRRRSQSSS.TTT'UUU=VVVWOWWWX;X}XX$Y&Y'Y)Y=YHYYY0 000 0 0 00000000000000 0 p0 p0p0 p0 p0 p0 0 0 0 0 p0 p0 p0 p0 0 0  0  0 p0 00" 0"p0"p&0"&0" &0"&0" &0"&0" &0"&0" &0"&0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" 0"0"p0"0"p0"0"0"0"p0"p0"p0"p 0"p0"p0"p0"p 0"0"p0"p&0" &0" 0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" &0" 0" 0"0"0"p0"p0"p0"p0p0Ip0Ip00'Np00Op 0Op 0O 0O 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0 O 0 O 0 O 0 O 0 O 0O 0O 0O 0O  0O 0OP 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0Op 0O 0Op 0 O 0!OpM909M909M909M90g9.0.0M90 aaaaaaaaad4 fy$-r0478>CGPY\`<15679:<BCDEFHQRTUWYPB---.1.J.@FFGG,GLGhGGS_248;=>?@AGIJKLMNOPSVZ3  "d!!Ob$TkTOzb$}n Zg u2$ވ"^22$tꕨ(n)ө @l(  h  C $A Logo1#" `h  C $A Logo2#" `T  c $m n AB S  ?M/7Y=LKSLLw;&4_Resultados_e_Discusso _Hlt95812353 _Hlt96155771 _Hlt96155772"5_7_7Y@@@"5_7_7Y4  L   l  L \|!|!}!}!}!l~!~!L!!,!"< " "!"!"!"l""""L#"  d  D  $   t  |  \  <       ^rT _r `r hr9d |!!!,%&*O,1-...{///0O11272>2F2333$3446[7<<<<<<CTTXY      !"#$%&'()*+,-./0123k=i!!!/%&*R,5-...///0T112<2C2K233!3)3447`7<<<<<<DTTXY  !"#$%&'()*+,-./0123C4*urn:schemas-microsoft-com:office:smarttagsmetricconverter>3*urn:schemas-microsoft-com:office:smarttags PersonName9*urn:schemas-microsoft-com:office:smarttagsplace8*urn:schemas-microsoft-com:office:smarttagsCity )1 a10 a10000C100C110C1300C2 a2,4 g200C2000C210C220C230C3, a300C300C500 a500C5000C595C60C608C630C640C644C6630C6750C680C692C6960C700C7050C7800C781C830C8360C850C858Cem catalisadores V-Mg em massa. 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